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标签：学科前沿

关键词：离子液体共价有机框架乙烯/乙烷分离

乙烯/乙烷的分离对于现代化学工业的可持续发展具有重要意义。膜分离技术比传统低温蒸馏技术具有更高的能量效率，在有效分离乙烯/乙烷方面显示出巨大的前景。实现这一技术革命的关键问题之一在于开发高选择性的膜，它可以减少设备尺寸和分离级数，从而提供经济节能的过程。通道/孔径尺寸在d乙烯=0.42nm和d乙烷=0.44nm之间的膜材料可以实现基于物理筛分机理的高选择性。然而，这种通道尺寸小的膜材料通常具有较高的传质能垒，易导致乙烯透过率低下。

共价有机框架(COF)具有结构长程有序、孔道均匀、功能易于定制等特点，被广泛用于构建高性能分离膜。COF膜的孔径尺寸通常大于1nm，理论上可以提供较高的乙烯渗透率。但由于COF膜的孔径尺寸大于乙烯和乙烷分子，无法实现传统物理筛分机制下的乙烯/乙烷高选择性分离，因此至今未有研究将COF膜用于乙烯/乙烷分离。

图1.Ag-X%IL

TpPa–SO3HCOF膜的构建

（图片来源：J.Mater.Chem.A）

基于此，天津大学化工学院的姜忠义教授团队合成了具有磺酸基的亚胺COF(TpPa-SO3H)，并通过自组装制备了高结晶度、孔径尺寸为1.44nm的COF膜，然后用不同Ag+含量的离子液体(IL:[EMIM][NO3])修饰TpPa-SO3H膜(Ag-X%IL

TpPa–SO3H),该膜在乙烯/乙烷分离中表现出较好的分离性能。

图2.TpPa–SO3H纳米片和Ag-X%IL

TpPa–SO3HCOF膜的表征

（图片来源：J.Mater.Chem.A）

研究人员通过扫描电镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)和热重分析(TGA)对Ag-X%IL

TpPa–SO3H膜进行表征，证明了Ag-IL被成功嵌入且均匀分布在TpPa–SO3H膜中，Ag-%IL

TpPa–SO3H膜的厚度约为nm。同步辐射二维掠入射广角X射线散射技术(GIWAXS)表明Ag-%IL

TpPa–SO3H膜中的孔道垂直于膜表面，且Ag-IL的存在并没有改变COF膜的有序结构。

图4.Ag-X%IL

TpPa–SO3H膜的乙烯/乙烷分离性能和限制效果示意图

（图片来源：J.Mater.Chem.A）

在工业生产中，氢气是乙烷脱氢的副产物，容易将Ag+还原成金属银，从而使膜失活，因此，稳定性对于含Ag+的乙烯/乙烷分离膜至关重要。Ag-X%IL

TpPa–SO3H膜在氢气还原气氛下表现出长达h的长期稳定性，同时该膜在变压下仍保持了优良的性能。

图5.Ag-X%IL

TpPa–SO3H膜的长期稳定性

（图片来源：J.Mater.Chem.A）

综上，本工作以含Ag的IL修饰TpPa–SO3H制成膜，并用于烯烃/烷烃的分离。为开发更大的孔径膜材料用于小分子混合物分离提供了思路。

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