液体金属
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氨(NH3)具备了易于液化、便于平安储蓄和输送性格,况且液态氨的体积能量密度约是液态氢的2倍,是以氨被觉得是他日有潜力的液体燃料和储氢分子。但是,今朝范围化制NH3首要采纳“哈伯法”,反映需求在高温高压(-℃,-个大气压)下才干举办,前提刻薄,且产率较低。是以,亟需开采低能耗高效率的NH3合成工艺。

由韩国科学本领院(KAIST)的YousungJung教讲课题组牵头的国际毗连研讨团队经过化学分子工程在氮(N)搀杂多孔碳上成长了单散开钌(Ru)金属纳米颗粒做为单原子催化剂,实行了常温常压下N2到NH3高效电化学复原。研讨团队首先欺诈水热法制备了N搀杂多孔碳(NC),随后经过化学复原在NC上成长了单散开的Ru原子造成复合催化剂Ru

NC。多孔碳做为载体也许大幅增长Ru金属的负载点,即增长催化活性位点。随后在常温常压的三电极电解池中测试Ru

NC催化功用,尝试成绩显示该催化剂在-0.21V(相对可逆氢电极)过电位下其催化N2复原成NH3的产率为3.mg-1NH3h-1mg-1Ru,法拉第效率为9%。相干的研讨曾经阐明,N2复原经过中存在比赛性的析氢副反映,致使法拉第效率较低。为此,研讨人员进一步在Ru

NC催化剂中参加ZrO2增加剂造成,觉察参加ZrO2后析氢副反映获得了显著的按捺,即便在-0.11V的低电位下,催化剂产NH3的法拉第效率都到达21%,优于类似反映前提下的其余金属基催化剂。密度泛函理论(DFT)筹划觉察,ZrO2表面的氧空位也许锚定Ru原子,具备氧空位的Ru位点则是首要的活性核心,其也许稳固核心体*NNH(NH3的核心产品),裁减*H吸附(析氢反映核心产品),进而擢升了将N2电复原变化成NH3的催化活性,进而增加了N2到NH3复原效率。更为关键的是含ZrO2的Ru

NC催化剂在恒电位下电解60小时后,电流密度仍旧维持稳固,且产氨速度和法拉第效率险些固定,展示出杰出的稳固性。

该项研讨经过火子工程安排合成了ZrO2润饰的Ru金属锚定的氮搀杂多孔碳复合催化剂,灵验地按捺了析氢副反映,实行了常温常压下高效稳固的电化学氮复原,为人为固氮供应了极具前程的本领计划。相干研讨处事发布在《Chem》[1]。

[1]PhilipWeber,ThorstenScherpf,IljaRodstein,etal.NitrogenFixationbyRuSingle-AtomElectrocatalyticReduction.Chem,,DOI:

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