液体金属

上海交大何义亮教授Chem丨三金属催化剂

发布时间:2023/3/5 9:23:31   
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本文由论文第一作者杨静仁撰写。在此,特别感谢上海交通大学何义亮教授水污染控制研究所团队的大力支持。

研究概述

近日,上海交通大学何义亮教授课题组在环境领域著名学术期刊Chemosphere上发表了题为“Enhancedcatalyticactivationofphoto-FentonprocessbyCu0·5Mn0·5Fe2O4foreffectiveremovaloforganiccontaminants”的研究论文。

双酚A(BPA)是一种常见的内分泌干扰物,频繁的于各大水系被检出,人体摄取小剂量即可严重威胁到生命健康。为开发一种高效去除BPA的光芬顿氧化技术,研究团队从设计结构出发,成功制备了一种铜锰铁氧体催化剂。在光芬顿反应过程中,较大的比表面积为催化剂提供了丰富的活性位点,促进了目标有机污染物的氧化去除。此外,三金属催化剂不同的化学成分紧密接触,有效抑制了金属离子溢出,避免二次污染。根据GC-MS结果,提出了BPA可能的降解路径。这对光芬顿氧化技术应用于工业废水和尾水处理提供了一定的理论基础。

图文解析

Fig.1.TheSEM(a-b),TEM(c-d)images,HRTEMimage(inset),HAADFimage(e)andcorrespondingelementmappingsofFe(f),Mn(g),Cu(h),O(i)ofCu0.5Mn0.5Fe2O4sample.

Fig.2.N2adsorption-desorptionisothermsandthecorrespondingpore-sizedistributioncurves(inset)oftheas-preparedCuFe2O4(a),Cu0.5Mn0.5Fe2O4(b)andMnFe2O4(c)samples.

如图2所示,与CuFe2O4和MnFe2O4二金属铁氧体相比,Cu0·5Mn0·5Fe2O4具有最大的比表面积和总孔径(41.0m2g1,0.24cm3g1)。大比表面积不仅可以为目标污染物提供丰富的吸附位点,而且可以为过氧化氢提供更多的活化位点。二者缩短了自由基到目标污染物的迁移距离,从而提高了有机污染物的降解速率。

Fig.3.High-resolutionFe2p(a),Mn2p(b),Cu2p(c)andO1s(d)XPSspectraofCu0.5Mn0.5Fe2O4sample.

Fig.4.Photo-FentoncatalyticstabilityoftheCu0.5Mn0.5Fe2O4nanoparticles(a).EffectofradicalscavengerontheBPAdegradationefficiencyinthephoto-Fentonprocess(b)andcorrespondingrateconstants(c).EPRspectrawithout(blackline)andwithCu0.5Mn0.5Fe2O4catalyst(redline),●representsDMPO-OH.Reactioncondition:[BPA]=10mgL1,[H2O2]=10mM,T=25°C,initialsolutionpH=5.0,[catalyst]=0.08gL1.

将Cu0.5Mn0.5Fe2O4催化剂反复应用于光芬顿反应处理1L含有10mgBPA的废水,经过8次循环测试,发现BPA的降解效率可以达到95.2%,表明了其优越的催化性能和循环稳定性。自由基清除实验发现羟基自由基在光芬顿氧化降解BPA过程中起重要作用,电子顺磁共振光谱证明在光芬顿过程中只有羟基自由基产生,结果与自由基清除实验一致。

研究小结

本工作创新型的将铜锰铁氧体应用于光芬顿反应处理有机废水,通过调控金属掺杂量达到调节比表面积的目的,并且有效抑制了离子溢出。与传统二元铁氧体不同,该催化剂具有较高的催化活性和循环稳定性。该工作为光芬顿催化剂的设计提供了新的研究思路。

团队介绍

上海交通大学环境科学与工程学院何义亮教授及其水污染控制研究所的研究团队一直致力于废水处理、改善水生态环境的研究。目前的主要研究方向包括:物理化学处理工艺(氧化工艺,光催化氧化、催化氧化、吸附、生物降解沉淀、膜处理);环境在线监测、风险评估;环境表现与新生污染物关系(抗生素与抗性基因)等。

在国内外富有影响的学术刊物以及国际水质协会年会等重要的国际会议上发表论文50余篇,其中近年来SCI或EI收录15篇。编撰出版《膜生物反应器在污水处理中的研究与应用》、《微污染水源净水技术及工程实例》等专著两部。作为项目负责人或主要参与人,承担国家自然科学基金、国家科技重大专项《水污染控制与治理》、国家高技术攻关、国家污染源普查项目以及与企业横向合作的各类课题20余项,其中通过省部级鉴定的科技成果有10余项,省部级二等奖一项,并获得多项国家专利。近年来在水污染控制领域取得一系列重要研究成果。J.CleanerProd.,(),-.J.Hazard.Mater.,(),-.WaterRes,(),-.WaterRes,(),-.



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