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通过简易的室温合金化工艺制备由Na-K液芯和固体K2O壳组成的无枝晶状自愈合K2O

Na-K液态合金。鉴于优异的密封愈合能力，增强的润湿性能以及与碳纤维布（CFC）基体的强结合力，实验设计的CFC/KOL

Na-K合金电极具有显著强化的电化学容量、更小的电位滞后性、更好的循环稳定性以及更高的库仑效率。

在过去的几十年中，碱金属作为二次电池的负极被广泛研究。然而，碱金属负极的实际应用受到严重阻碍：一方面，碱金属非常活跃，其新鲜表面不可避免地与有机电解质反应形成固体电解质界面（SEI），这将消耗活性碱金属并降低库仑效率；另一方面，碱金属沉积易于产生枝晶，最终可刺破隔膜导致短路，产生安全隐患。为了解决这些问题，通常引入固态电解质保护碱金属以及抵消枝晶，但由于固态电解质和碱金属之间的巨大界面电阻，极大降低其电化学性能。因此，另一种策略是改变碱金属的物理形态由固态为液态，直接避免枝晶的产生，即采用无枝晶的液态碱金属作为负极。尽管熔融碱金属电池取得了很大进步，但它们的大规模应用极大地受到恶劣工作条件的阻碍，特别是高于℃的高工作温度、快速的腐蚀速率、昂贵的维护成本以及与热管理相关的安全问题。因此，开发先进的室温液态碱金属负极具有重要意义。

单一碱金属在室温下是固体，但有趣的是，它可以在室温下转化为液态碱金属合金，通常用于Na和K。有趣的是，液态Na-K合金具有液体和金属的综合特性：低粘度如“液体”，高表面张力和电子电导率如“金属”。目前，关于K-Na合金应用于电化学储能的报道很少。年，Goodenough及其同事开创了用于无枝晶状钾离子电池的液态K-Na合金负极。然而，他们发现K-Na合金与碳基质（如碳片）不相容，需要℃的高温才能实现K-Na合金在碳纸上的润湿。不幸的是，在手套箱中℃下进行的润湿操作会引起安全问题。鉴于这一挑战，非常需要开发具有稳定界面和良好的与碳基质润湿性高的室温高性能Na-K合金。

最近，浙江大学夏新辉教授（通讯作者）团队报告了一种新型无枝晶状自愈合K2O

Na-K液态合金，由Na-K液芯和固态K2O壳组成，通过简便的室温合金化工艺原位形成。令人印象深刻的是，合金化过程通过在室温下物理堆积Na和K金属而自发发生。设计理念：1）由于自修复和自限性，液态Na-K核上的固体K2O层（KOL）壳可以保护内部液态Na-K合金不接触液体有机电解质，形成稳定的液-固-液（L-S-L，液态合金-固体K2O层-液体电解质）界面。2）KOL可以在室温下大幅度提高液态Na-K合金与碳基体（例如碳纤维布（CFC））的润湿性和附着力，实现CFC/KOL

Na-的定向合成，同时合金电极分别在集流体和电解液上具有良好的附着力和润湿能力，无需高温处理。3）由于上述独特的优点，实验设计的CFC/KOL

Na-K合金电极具有明显强化的电化学性能，作为钾离子电池（PIB）的负极，具有更小的滞后，更好的循环稳定性，以及比CFC/纯Na-K合金更高的库仑效率、较小的电位滞后（在0.4mA/cm2下超过次循环时小于0.3V），更好的容量保持率以及更高的库仑效率。当与普鲁士蓝钾（PPB）正极结合时，全电池表现出更高的容量保持率和更好的循环稳定性。这项研究加深了对自愈合Na-K液态合金的理解，并开辟了一种新的方法来实现高性能无枝晶状碱金属应用于可充电电池。该工作为构建先进的无枝晶状碱金属提供了一种全新的方法。该文章发表在国际顶级期刊AdvancedMaterials上（影响因子：21.），第一作者为章理远博士。

图1a）KOL

Na-K合金的制造过程的示意图。b,c）在室温下含有机液体电解质（KPF6）的玻璃纤维隔板上的液体KOL

Na-K合金（b）和纯液态Na-K合金（c）的照片。d-f）K金属（d），Na金属（e）和KOL

Na-K合金（f）的XRD图（用胶带密封）。

图2a,b）KOL

Na-K合金的TEM图像（插图中的高分辨率TEM图像）。c-e）在kV的电子束照射不同时间下的KOL

Na-K合金TEM图。f）KOL

Na-K合金的EDS元素映射图。

图3KOL的自我修复能力。a-d）摇动实验。e-j）切割实验。

图4a）合成CFC/KOL

Na-K合金电极的示意图。b-d）显微镜照相机图像（来自CFC/K的四分之一视图）：b）纯CFC/K;c）合金化过程;d）CFC/KOL

Na-K合金（深色：K;白色：KOL/Na-K合金）。e）两个对称电池（CFC/KOL

Na-K合金和CFC/纯Na-K合金）的在0.4mA/cm2电流密度下的恒电流循环性能。f）在不同电流密度下对两个对称单元的倍率性能。

图5具有液态合金负极和PPB正极的全电池的电化学表征：充电/放电曲线：a）CFC/KOL

Na-K//PPB和b）不同电流密度下的CFC/纯Na-K//PPB电池。c）所有电池在不同电流密度下充电/放电的中间电压。d）速率能力。e）所有电池的循环稳定性。

总之，研究人员已经证明了一种简便的室温合金化方法，用于合成由液态Na-K核和固态K2O壳组成的新型无枝晶自愈合液态合金。由于在手套箱中合金化过程中释放的热能促进K和微量O2之间的反应，提出了自愈KOL的形成机理。令人印象深刻的是，KOL不仅具有很强的自愈能力，而且还提高了KOL

Na-K合金与电解质的润湿性，有助于建立稳定的L-S-L界面。同时，还实现了KOL

Na-K合金与CFC基体之间增强的粘附性。由于具有良好的自修复能力，良好的附着力和增强的润湿性能，所制备的CFC/KOL

Na-K合金具有较低的滞后性，增强的循环稳定性，以及在对称电池和具有PPB正极的全电池中更高的库仑效率。我们的工作为进一步研究高性能无枝晶合金负极提供了依据。

LiyuanZhang,XinhuiXia,*YuZhong,DongXie,SufuLiu,XiuliWang,JiangpingTu,ExploringSelf‐HealingLiquidNa–KAlloyforDendrite‐FreeElectrochemicalEnergyStorage,AdvancedMaterials,,DOI:10./adma.04011

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