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标签：学科前沿

关键词：离子液体钙钛矿光伏中间相结晶动力学

基于ABX3（A=CH3NH3+和CH(NH2)2+；B=Pb2+和Sn2+；X=I-和Br-）等有机金属卤化物的钙钛矿太阳能电池(PSCs)已经成为下一代光伏技术的研究热点。平面异质结PSCs通常采用逐层叠加的夹层结构，它包括电子传输层(ETL)、钙钛矿光吸收层、空穴传输层(HTL)和背电极等。通过用碳材料取代贵金属电极，可以减弱其不稳定性和空穴传输材料(HTMs)的成本。但由于很难将足够且均匀的钙钛矿前驱体溶液填充到三层介观结构中，因此其电流密度(JSC)和填充因子(FF)相对较低，导致碳基介观钙钛矿太阳能电池(MPSCs)的器件性能仍然不如平面结构PSCs。

构建中间相已被证明是一种可行的策略，它可以设计出所需的形态和高结晶度的钙钛矿。已有研究证明，金属乙酸盐是改善钙钛矿光电特性的有效添加剂。这主要是由于乙酸阴离子(Ac-)在控制钙钛矿的结晶动力学方面具有重要作用，Ac-可以通过路易斯酸碱配位、氢键或离子与前体溶液中的钙钛矿的组分相互作用。

图1.具有FTO/c-TiO2/mp-TiO2/mp-ZrO2/mp-碳基结构的三层介观MPSCs

（图片来源：ACSAppl.Mater.Interfaces）

基于此，桂林电子科技大学的张坚团队将离子液体乙酸甲铵(MAAc)添加到三碘化铅甲铵(MAPbI3)钙钛矿中，并将其用于制造高性能的MPSCs。

图2.样品的XRD、FTIR和XPS图

（图片来源：ACSAppl.Mater.Interfaces）

将MAAc滴涂在FTO/mp-TiO2基底上并在°C下进行煅烧，以了解MAAc添加剂在MAI·PbI2·MAAc前驱体溶液中的作用。图2a显示3-10min后，在14.56°出现了四方钙钛矿()晶面的特征峰，推测它可能是MAPbI3-x(Ac)x钙钛矿的中间相。Pb2+（路易斯酸）和Ac-（路易斯碱）之间存在强相互作用，在和.6cm-1处的C=O和-COO-伸缩振动峰分别移动至和.3cm-1，再次证明了MAPbI3-x(Ac)x中间相的形成。

图3.样品的发光光谱和电位差

（图片来源：ACSAppl.Mater.Interfaces）

由MAAc制备的钙钛矿薄膜呈现出比对照样品更强的光致发光(PL)强度，表明薄膜中的缺陷引起的非辐射性复合明显减少。由于界面上的有效电荷转移，MAAc工程钙钛矿薄膜表现出比对照样品更高的PL淬灭程度（图3b），这意味着在MAAc的参与下，钙钛矿/mp-TiO2/mp-ZrO2界面的电荷提取有所加强。加入MAAc后，MAPbI3钙钛矿的平均接触电位差(CPD)值从-0.24V增加到-0.14V，进一步证明了MAAc工程钙钛矿薄膜在表面表现出较少的电荷聚集和离子缺陷，从而促进钙钛矿薄膜内的电荷转移（图3e）。

图4.样品的光伏参数统计、J-V曲线、IPCE光谱Nyquist图和稳定性测试

（图片来源：ACSAppl.Mater.Interfaces）

最后研究人员在不使用/使用MAAc的情况下制备碳基MPSCs，并进行了光伏参数的统计。发现加入适量的MAAc后，最佳PCE（功率转换效率）大幅攀升至13.54%，FF也高达75%。此外，相对于没有MAAc的装置，含有MAAc的钙钛矿装置在-nm的波长范围内显示了更好的IPCE（入射光子-电流转换效率）。由于MAAc对钙钛矿晶体的晶体质量和密孔填充的改善，MAAc-工程装置在一定条件(50±5%RH，25±5°C)下放置50天后仍保留90%的初始PCE（图4e）。

综上分析，以MAAc为添加剂的MAPbI3膜具有较高的结晶度、较低的缺陷密度和致密的孔洞填充，可有效降低MPSCs中载流子无辐射复合损失。这一研究为利用生态友好型离子液体添加剂开发高效稳定的碳基MPSCs提供了一种可行的策略。

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