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木质素基双金属MOFs纳米纤维复合膜在太

发布时间:2023/2/27 17:21:47   
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经证实,全氟辛酸(PFOA)对人体健康具有潜在毒性,由于其稳定的理化性质,在不同的环境基质中均检测到该物质的存在。为了在太阳光照射下降解PFOA,采用典型的静电纺丝和原位溶剂热法制备了木质素/聚乙烯醇(PVA)/Co/Fe金属有机骨架(木质素/PVA/bi-MOFs)复合膜。在过氧单硫酸盐(PMS)/膜/太阳光体系中,电子顺磁共振分析(EPR)表明,通过过渡金属和太阳光活化PMS产生了硫酸根(SO4·-)和羟基自由基(OH·)。

木质素/PVA/bi-MOFs在最佳条件下3h内的降解率达89.6%。与在太阳光下相比,黑暗中PFOA的降解率仅为59.6%,PFOA降解速率常数从0.min-1降至0.min-1。此外,木质素/PVA/bi-MOFs经超纯水冲洗后可重复使用,4次循环后木质素/PVA/bi-MOFs的降解能力保持在77%。该研究为设计用于去除有机污染物的双金属MOFs提供了一种新的途径。

图1.木质素/PVA/bi-MOFs复合膜的制备步骤示意图。(a)木质素的提取和纯化。(b)静电纺丝工艺。(c)原位溶剂热法。

图2.(a)木质素/PVA纳米纤维的SEM图像。(b)木质素/PVA/bi-MOFs复合膜的SEM图像。(b)中的插图为纯Co/FeMOFs的SEM(图像放大x)。

图3.(a)Co/FeMOFs、木质素/PVA和木质素/PVA/bi-MOFs的FTIR光谱;(b)Co/FeMOFs、木质素/PVA/bi-MOFs和木质素/PVA的XRD图谱。

图4.木质素/PVA/bi-MOFs的XPS光谱:(a)O1s和(b)C1s。

图5.(a)木质素/PVA/bi-MOFs的紫外-可见DRS光谱。插图:相应的Tauc图;(b)木质素/PVA/bi-MOFs的Mott-Schottky曲线。

图6.木质素/PVA/bi-MOFs的瞬态光电流响应(在0.5MNa2SO4溶液中)。

图7.(a)分钟内不同反应体系中PFOA的降解效率;(b)PMS剂量的影响;(c)pH的影响;(d)连续运行以确定木质素/PVA/bi-MOFs的催化活性。反应条件:PFOA=20mg/L,PMS=8mM(图7b中为2、4、6、8和10mM),pH=7.0(图7c中为3.0、5.0、7.0和9.0)。

图8.在太阳光照射下降解分钟后的F-浓度。反应条件:PFOA=20mg/L,PMS=8mM,pH=7.0。

图9.在PMS/膜/太阳光反应过程中的反应机理示意图。

图10.(a)催化之前和(b)之后,Co2p3/2的XPS光谱;(c)催化之前和(d)之后,Fe2p的XPS光谱。

图11.(a)清除剂(TBA和EtOH)对PFOA降解的影响。(b)当存在DMPO时,由PMS/木质素/PVA/bi-MOFs体系获得的EPR光谱。反应条件:PFOA=20mM,PMS=8mM,pH=7.0,清除剂=20mM。

图12.PFOA在PMS/膜/太阳光体系中的可能降解途径。



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